［本站讯］近日，化学与化工学院李培洲教授课题组通过将富氮基超分子笼与光活性卟啉单元有序连接成功构建了一种新型三维晶态多孔共价有机框架（COF）材料，并对其进行金属配位功能化后显著提升了光催化二氧化碳（CO₂）还原效率。相关研究成果以“Integrating Multifunctionalities into a Three-Dimensional Covalent Organic Framework for Efficient CO₂Photoreduction”为题发表于国际顶级期刊Angewandte Chemie International Edition（影响因子16.1，中科院1区）。论文的通讯作者为山东大学化学与化工学院教授李培洲和南洋理工大学教授赵彦利，第一作者为山东大学博士研究生程轲，山东大学为第一作者和通讯作者单位。

图1. 三维COF的合成及金属配位功能化示意图

光催化CO₂还原是实现碳中和的关键技术之一，但传统催化剂面临CO₂吸附能力弱、光生电荷分离效率低及活性位点暴露不足等瓶颈。本研究创新性地将富氮基超分子笼（增强CO₂亲和性）与卟啉单元（高效光捕获与电荷转移）结合，构筑了高结晶性三维COF（Cage-PorCOF），并通过金属配位功能化策略引入钴（Co²⁺）和镍（Ni²⁺）单原子活性位点（图1）。实验表明，Cage-PorCOF(Co)在可见光驱动下表现出优异的CO₂还原性能，启动后第一小时内CO生成速率高达48748μmol g^-1h^-1，选择性达97.9%，且连续4小时和多轮催化后仍然保持了高的活性。Cage-PorCOF(Ni)在启动后第一个小时内也展现出28446μmol g^-1h^-1的高CO产率（选择性近100%）及持续催化能力。

图2. 光催化过程示意图

研究团队通过同步辐射、原位光谱及理论计算揭示了其高效催化机制: 三维多孔框架的CO₂亲和性、卟啉基团的宽谱光吸收与电荷分离能力，以及金属位点的单原子暴露特性协同促进了CO₂催化转化的高效催化性能（图2）。该工作为设计构筑CO₂高效光催化剂提供了新思路。

李培洲课题组主要从事“功能多孔材料构筑及应用开发”方面的研究工作，集中于新型多孔材料的设计合成及其在催化、能源与环境以及医药领域的应用，注重新结构的合成、以及物质构效关系方面的探索与应用开发。近些年来，已在非均相催化、质子传导、污染物吸附以及光动力治疗和生物纳米抗菌等领域取得重要进展。其中近期其在光催化领域发表了多篇研究性论文，如：(1)Angew. Chem. Int. Ed.2025,64, e202504772. (2)J. Am. Chem. Soc.2025,147, 12704. (3)Angew. Chem. Int. Ed.2025,64, e202425668. (4)Nat. Commun.2024,15, 1267. (5)ACS Cat.2024,14, 2631. (6)Sci. China Mater.2024,67, 833. (7)Small2023,19, 2303324. (8)ACS Nano2022,16, 21565. (9)ACS Mater. Lett.2022,4, 1160. (10)ACS Appl. Mater. Interfaces2022,14, 23518. (11)ACS Appl. Mater. Interfaces2021,13, 20137。

上述系列研究工作得到了山东省自然科学基金的资助。