[本站讯]近日,材料科学与工程学院在硫化物固态电解质膜材料与界面调控研究方向取得重要进展,相关成果以“Mechanically Robust Sulfide Electrolyte Membrane Featuring In Situ Dendrite Depletion for High-Stability All-Solid-State Lithium Metal Batteries”为题发表在国际顶级学术期刊Advanced Energy Materials(IF=25.5)。材料科学与工程学院博士研究生赵永涛为第一作者,司鹏超教授为通讯作者,山东大学为第一完成单位。

硫化物固态电解质因其高离子电导率和良好的加工性,被认为是实现高能量密度全固态锂金属电池的理想候选材料。然而,硫化物电解质膜在实际应用中长期面临两大瓶颈:一方面,其固有的脆性和有限的机械强度难以承受电池循环过程中的应力累积,容易引发膜开裂和失效;另一方面,锂枝晶在电解质内部的不均匀沉积和穿透生长会导致电池短路,严重威胁电池的安全性和循环寿命。传统的单一改性策略往往只能兼顾其中一方面性能,难以实现机械强度与枝晶抑制能力的协同提升。

夹层结构硫化物固态电解质膜的制备过程、锂枝晶演化及界面行为示意图
针对上述难题,司鹏超教授团队提出了一种兼具优异机械稳定性和原位枝晶消除功能的硫化物电解质膜设计策略。该团队通过热压法将两层Li5.3PS4.3ClBr0.7(LPSCIBr)硫化物电解质与嵌入KH-792改性LATP@KH纳米颗粒的PVDF-HFP静电纺丝骨架复合,构建了厚度仅为30 μm的三明治结构电解质膜(FPL-LPSCIBr)。其中,PVDF-HFP纤维网络能够有效缓冲电极体积变化,而LATP@KH纳米颗粒则作为快速离子传导桥梁填充晶界,抑制锂成核。第一性原理计算揭示,LATP在费米能级处具有高达57.10的态密度,能够通过Ti4+/Ti3+氧化还原反应原位消耗渗透的锂枝晶。该电解质膜实现了2.75 mS cm-1的离子电导率和1.0 mA cm-2的临界电流密度,Li||Li对称电池在0.2 mA cm-2下稳定循环超过2000小时。LiIn||NCM811全电池在0.2C下实现166.15 mAh g-1的放电比容量,300次循环后容量保持率高达99.8%;在1C下循环1000次后容量几乎无衰减,库仑效率接近100%。这些结果表明,将耐久的聚合物支架与电化学活性、高离子导电的纳米填料相结合,可形成一种协同策略——物理屏障、抑制化学枝晶以及低阻抗传输,为实现高能量密度、长寿命的全固态锂金属电池提供了关键的设计策略。
司鹏超教授团队长期面向国家重大战略需求,坚持基础研究与工程应用并重,聚焦高安全、高比能二次电池材料与器件构筑中的关键科学问题。团队围绕宽温域快充锂离子电池、聚合物和硫化物固态锂金属电池三个方向持续开展研究,重点关注电池材料结构、离子传输行为及电极/电解质界面演化规律。团队致力于构建从材料精准设计、界面机制解析到电池器件构筑的完整研究体系,发展兼具高比能、长寿命、高安全性和宽温域适应性的先进二次电池,为我国新能源产业升级以及极地科考、航空航天和特种装备等领域的能源战略需求提供有力支撑。
上述研究工作得到了山东省科学技术厅、高端装备涂料全国重点实验室、材料液固结构演变与加工教育部重点实验室、先进能源材料科学与技术中心的大力支持。