[本站讯]近日,海洋研究院碳汇团队林璐教授课题组联合天津大学在期刊PNAS上发表了题为“ThePseudomonasligninolytic catalytic network reveals the importance of auxiliary enzymes in the lignin biocatalysts”的研究论文。海洋研究院博士研究生梁丛颖为该论文第一作者,林璐教授为通讯作者,山东大学为第一署名单位。
木质素是地球上丰富的有机碳库。生物催化木质素降解是推动以植物为基础的可持续碳经济的关键战略,对于缓解全球气候变化具有重要意义。该过程涉及木质素解聚酶与众多辅助酶间的协同作用。虽然目前若干解聚酶已得到系统研究,但对辅酶的认识还处于起步阶段。一方面,辅酶没有直接的木质素解聚功能,另一方面辅酶种类众多,这些特点极大增加了我们挖掘辅酶成员和认识协同机理的难度,使得酶系催化木质素定向解聚一直成为木质素高值化使用的难点。当前,木质素的生物催化剂主要来源于真菌细胞,研究思路集中在解聚酶和2-3个辅酶的随机组合。而细菌解聚木质素一直被忽略。故从细菌细胞全局层面探讨辅酶成员及其于解聚酶协同催化机制,不仅可深化细菌降解木质素多酶体系的认知,还为木质素高值化利用提供了技术支撑。

图1:木质素生物催化的协同机制
该论文从假单胞菌全基因组层面全局考量木质素解聚的酶系催化网络,系统解析了假单胞菌中与B型染料脱色过氧化物酶(DypB)协同催化的辅酶成员及其催化网络,构建了木质素定向解聚酶系复合物,突破了当前酶解木质素再聚合的瓶颈。在此基础上,结合体外催化与体内分解代谢的优势,将酶系复合物与底盘细胞系统相结合,不仅拓展了木质素官能团的降解谱,还显著降低木质素分子量,展现出较为广谱的生物催化效果。本研究证实了细菌胞内存在攻击木质素的醌氧化还原系统,深入了细菌木质素降解多酶体系的科学认知,提出了一种环境友好、绿色可持续的木质素降解生物催化策略。

图2 有利于可持续碳经济的木质素生物催化策略
该研究得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、南方海洋科学与工程广东省实验室(珠海)等项目的支持和资助,并为“海洋负排放国际大科学计划(ONCE)”作出贡献。