［本站讯］近期，环境学院许醒副教授团队在高级氧化材料开发及新污染物去除等研究方面取得系列进展，相关成果发表在PNAS(2024, e2313387121),Advanced Materials(2024, 202403965),Advanced Materials(2024,202401454),Coordination Chemistry Reviews(2024, 215871),Applied Catalysis B: Environmental(2024, 123428),Environmental Pollution(2024, 123825)。
进展一：碳负载锚定SACs的可扩展制备，并系统探讨了单原子催化结构针对不同新污染物的氧化能力和动力学规律。
高级氧化过程（AOPs）作为一种将难降解新污染物转化为无害矿化产物的技术，已被广泛认可。虽然目前已开发出大量基于过渡金属(TM)的催化剂用于类似芬顿反应，但是新污染物的微污染特性、缓慢的降解动力学、金属浸出和较低的TM利用效率限制了其实际应用。因此，开发一种具有高内在活性和明确分子结构的可扩展金属单原子（SACs） 合成方案，用于新污染物的微污染治理以应对这些挑战至关重要。该研究报道了基于木质素、壳聚糖等碳负载锚定SACs（Co、Fe、Cu）的可扩展制备，系统研究了在过氧单硫酸盐（PMS）驱动的类芬顿反应中金属和非金属键官能团在SACs中的作用，揭示了它们对性能改善和途径引导的贡献。同时，研究人员建立了基于定量构效关系的正线性关系，并获得了QPMS、污染物氧化还原电位和最终HBA氧化动力学的直接相关性，精确调控涉及多种新污染物的复杂反应过程的吸附和催化行为，从而实现按需氧化能力和动力学，这为解决SACs的可扩展制备、新污染物的微污染治理等提供了创新战略，提高了效率和选择性。相关研究成果发表在国际顶级期刊PNAS(2024, e2313387121)，山东大学为该论文的第一完成单位，第一作者为2022级硕士研究生郭继睿，山东大学许醒副教授和山东科技大学尚亚男教授为共同通讯作者；发表在国际权威期刊Advanced Materials(2024,202401454)，第一作者为山东大学-阿德莱德大学联培博士生朱仲帅，山东大学许醒副教授和阿德莱德大学Xiaoguang Duan副教授为该论文共同通讯作者。
进展二：类芬顿化学中依赖尺寸的催化作用：从纳米颗粒到单原子。
非均相类芬顿催化剂，特别是基于纳米颗粒催化剂、单原子催化剂和超小原子团簇催化剂，因其优异的稳定性、易于分离和重复使用而不产生污泥废物而引起了人们对类芬顿反应越来越多的兴趣。类芬顿反应在基于水净化的AOPs中至关重要。该团队综述了AOPs中非均相金属基催化剂的最新进展，包括纳米颗粒催化剂、单原子催化剂和超小原子团簇催化剂等。该综述系统揭示了尺寸效应对纳米颗粒催化剂、单原子（原子团簇）催化剂的几何构型、电子性质和金属-载体相互作用的重要调节作用，探讨上述作用对不同类芬顿反应的催化活性、氧化途径和稳定性的影响；并且，该综述首次系统论述了负载纳米颗粒催化剂和单原子（原子团簇）催化剂的类Fenton催化膜/过滤器及其规模化中试和工程应用实践。该综述发表在国际权威期刊Advanced Materials(2024, 202403965) ，山东大学为上述论文的第一完成单位，第一作者为2022级硕士研究生郭继睿，山东大学许醒副教授和阿德莱德大学Xiaoguang Duan副教授为该论文共同通讯作者。
进展三：硅基类Fenton催化剂的开发及环境应用研究。
目前，各种碳基类Fenton催化剂一直依赖其石墨化结构、杂原子掺杂和缺陷位点作为活性位点，仍需解决催化活性低、稳定性差等问题。该团队以蒙脱石、硅藻土等硅基矿物为模板，制备了一系列Si-O基催化剂用于难降解有机污染物的高效降解。通过同步增强自由基和电子传递过程（ETP），上述Si-O基催化剂对多种难降解有机物具有超快的氧化能力和极强的抗环境基质干扰能力。Si-O基催化剂中多种污染物的ETP氧化是通过Si-O位点作为桥梁进行的，其降解速率与氧化还原参数呈正相关。此外，该团队还报道了Si-O基催化剂/PES膜在连续降解不同污染物的过程中表现出较高的膜渗透性和催化稳定性，这将有利于未来基于Fenton体系的装备设计和制造。相关研究成果发表在环境工程领域国际知名期刊Applied Catalysis B: Environmental(2024, 123428),Environmental Pollution(2024, 123825)，山东大学为上述论文的第一完成单位，第一作者分别为2022级硕士研究生毛佳盛和2021级硕博连读博士生伊柯心，山东大学许醒副教授为上述论文通讯作者。
基于上述硅基矿物用于AOPs领域具有资源丰富、结构稳定、成本效益高、环境友好等独特优势。该团队进一步系统探讨了硅基矿物在AOPs中的制备策略和应用进展，重点总结了其在AOPs在水净化中的应用原理和机理。通过对有机硅材料的制备策略和应用的深入分析，阐明了硅基矿物在有机硅材料应用于AOPs中的重要作用，并对其对水中不同污染物的氧化活性和途径进行了综述。此外，该综述对硅基矿物在AOPs应用中的未来发展进行了展望。相关研究成果以“The application strategies and progresses of silicon-based minerals in advanced oxidation processes for water decontamination”发表在国际权威综述期刊Coordination Chemistry Reviews, 2024, 215871（IF: 20.8）。山东大学为该论文的第一完成单位，2022级硕士研究生毛佳盛为第一作者，山东大学许醒副教授为该论文通讯作者。
相关链接：
1.https://www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2313387121
2.https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202403965
3.https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202401454
4.https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S0926337323010718
5.https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S0010854524002170
6.https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S0269749124005396
