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山大校友孙剑关于CO2催化转化论文在《自然-通讯》发表

发布日期:2017年05月16日 16:12 点击次数:

[本站讯]近日,环境科学与工程学院2000级校友孙剑为通讯作者、题为“Directly converting COinto a gasoline fuel”的论文发表在国际著名期刊《自然-通讯》杂志。该研究通过设计一种全新的Na-Fe3O4/HZSM-5多功能复合催化剂,首次实现了CO2直接加氢制取高辛烷值汽油。该工作被审稿人评价为“CO2催化转化领域的突破性进展”。该成果同时也被5月11日最新出版的《自然》杂志评为本周研究亮点(Research Highlight)。

孙剑为山东大学环境学院2000级校友,目前任中国科学院大连化学物理研究所研究组组长、副研究员、硕士生导师。孙剑曾于2000-2007年在环境学院完成本科和硕士阶段的学习,师从包南副教授。在日本University of Toyama学校Prof. Tsubaki教授研究组获博士学位。2015年以人才引进的方式破格入选中国科学院大连化物所百人计划。经过不懈努力,孙剑带领的研究团队在低碳催化转化研究领域取得了一系列突破性进展,在本领域知名学术期刊《ACS Catalysis》《J. Mater. Chem. A》等发表的研究成果受到国际同行的广泛关注。

近年来,随着化石能源的大量消耗,温室气体CO2的排放量急剧增加,引起全球气候变暖等日益严峻的环境问题。汽油作为重要的燃料,用途广泛,容易存储运输,能量密度大。以CO2作为原料生产汽油,无疑将是一种潜在替代化石燃料的清洁能源,该策略不仅可实现CO2减排,同时可减轻对化石能源的依赖。然而,二氧化碳的活化与选择性转化是世界性的难题,制备高选择性、高稳定性的催化剂面临巨大挑战。

本工作中,研究人员巧妙地设计了一种高效稳定的Na–Fe3O4/HZSM-5多功能复合催化剂,通过多活性位协同催化作用,实现了CO2高效转化制取高辛烷值汽油。在接近工业生产的条件下,该催化剂实现了低CH4和CO选择性,烃类产物中汽油馏分烃(C5–C11)的选择性高达78%,远超文献报道结果(<50%)。生产的汽油馏分主要为高辛烷值的异构烷烃和芳烃,满足国V汽油对苯、芳烃和烯烃的组成要求。同时该催化剂具有优异的稳定性,可连续稳定运转1000 h以上。该技术解决了传统催化剂存在的稳定性差、汽油馏分烃选择性低的问题,显示出潜在的工业应用前景。对CO2直接转化制取汽油的反应途径的研究表明,该催化剂包含三种协同催化的活性位(Fe3O4、Fe5C2和酸性位)。CO2首先在Fe3O4活性位上经逆水气变换(RWGS)反应还原为CO;生成的CO在Fe5C2活性位上进行费托合成(FTS)反应,转化为α-烯烃;随后,该烯烃中间物迁移到分子筛上的酸性位上,进行齐聚、异构化和芳构化等反应,择优生成汽油馏分的异构烷烃和芳烃。对多活性位的结构及其亲密性效应(proximity effect)的精准调控是实现CO2加氢制汽油的关键,该技术突破了可再生能源制取的氢气与工业CO2废气催化转化为易存储运输液态烃燃料的瓶颈,不仅为CO2加氢制液体燃料的研究拓展了新思路,还可为风能、太阳能、水能等间歇性可再生能源的工业化利用开辟了新途径。

《自然-通讯》杂志是世界著名的顶尖学术期刊《自然》杂志发行的子刊之一,主要报道自然科学领域具有重要突破的高质量研究成果,2016年公布的影响因子为11.329。

相关链接:

《自然-通讯》原文:https://www.nature.com/articles/ncomms15174

《自然》研究亮点:https://www.nature.com/articles/n-12267180


【作者:胡新笑  来自:环境学院  责任编辑:思萱  】

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