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邹桂征课题组电致化学发光新物质研发取得新进展

发布日期:2019年04月25日 17:54 点击次数:

[本站讯]近日,化学与化工学院电致化学发光团队在新型单色ECL物质研发领域取得新进展,相关论文“Efficient and Monochromatic Electrochemiluminescence of Aqueous-Soluble Au Nanoclusters via Host-Guest Recognition”已被国际化学权威期刊Angew. Chem. Int. Ed.接收。该项工作第一作者为化学与化工学院2016级硕士生杨丽琼,邹桂征教授为唯一通讯作者。

电致化学发光(ECL)分析是一种重要的临床诊断技术。罗氏公司通过控制以钌联吡啶为标记物的ECL试剂盒垄断了商业化ECL生化分析和临床诊断市场,研发新型ECL物质对推动ECL分析的基础与应用研究具有重要意义。有关金纳米簇(Au nanocluster, AuNCs)光致发光的基础研究已证实,硬化纳米金颗粒的外壳有助于提升其光致发光性能。受此启发,电致化学发光团队以6-氮杂-2-硫代胸腺嘧啶(ATT)包被的纳米金簇 (ATT-AuNCs)和L-精氨酸(ARG)为模型,利用ATT和ARG之间的主客体分子识别作用在纳米金簇表面形成刚性超分子结构,发展了一种筛选单色、无毒性元素ECL物质的新方法。

如图所示,ARG/ATT-AuNCs与ATT-AuNCs的形貌、尺寸和光致发光光谱相仿,在纳米金簇表面形成刚性超分子结构没有明显改变其激发态能级;由于刚性超分子结构有助于抑制非辐射型电荷复合过程,ARG/ATT-AuNCs的辐射型电荷复合效率远远高于ATT-AuNCs。电化学表征显示,采用电化学方式可在-1.4V附近向ARG/ATT-AuNCs注入电子,同时在+0.78、0.90和1.05 V附近注入空穴;湮灭型ECL表征显示,所有在电化学条件下注入ARG/ATT-AuNCs的空穴均可与电化学条件下注入ARG/ATT-AuNCs的电子复合,产生ECL辐射;以三丙胺作为共反应剂的氧化-还原型ECL表征显示,与ATT-AuNCs相比,刚性超分子结构使ARG/ATT-AuNCs在0.78V附近的ECL辐射增强约70倍,而其光谱特性与纳米金簇的光致发光保持高度一致,半峰宽约为36nm,单色性能优异。

电致化学发光团队2015级硕士生谭肖曾于2017年成功筛选出钙钛矿纳米材料类单色ECL物质(J. Am. Chem. Soc. 2017, 139, 8772)。本项研究工作是团队在无毒性元素单色ECL物质领域的又一突破,得到了国家重大科研仪器研制项目和山东大学基础科研经费交叉学科创新基金项目的支持。

相关论文链接:https://doi.org/10.1002/anie.201900115


【供稿单位:化学院    作者:邹桂征             编辑:新闻中心总编室    责任编辑:刘婷婷  】

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